Jego pontyfikat przypadł na czasy licznych sporów teologicznych i zamieszania pośród hierarchii kościelnej. Musiał zwalczać liczne herezje.
Poprzez swoich legatów brał udział w soborze w Chalcedonie (451), który ustalił najważniejsze elementy doktryny chrystologicznej.
Leon przeprowadził uznanie prymatu stolicy Piotrowej zarówno przez cesarza zachodniego Walentyniana III, jak i przez Konstantynopol. Cesarz Walentynian III (425-455) ogłosił edykt postanawiający, że zarządzenia Stolicy Apostolskiej muszą być uważane za prawo. Oznaczało to prymat jurysdykcyjny biskupa rzymskiego.
Leon wprowadził zasadę liturgicznej, kanonicznej i pastoralnej jedności Kościoła.
Za jego czasów powstały pierwsze redakcje zbiorów oficjalnych modlitw liturgicznych w języku łacińskim.
Bronił Italię i Rzym przed najazdami barbarzyńców. Wyjechał naprzeciw Attyli, króla Hunów, i jego wojskom, wstrzymał ich marsz i skłonił do odwrotu (452). W 3 lata później podjął pertraktacje ze stojącym u bram Rzymu Genzerykiem, królem Wandalów. Niestety, król nie dotrzymawszy umowy złupił Wieczne Miasto.
Papież był obrońcą kultury zachodniej. Jako pierwszy papież otrzymał przydomek "Wielki". Żył 70 lat, zmarł 10 listopada 461 r. w Rzymie. Zachowało się po nim 200 listów i 100 mów wygłoszonych do Rzymian podczas różnych świąt. Pozwalają one poznać wiedzę teologiczną papieża oraz ówczesne życie liturgiczne.
W roku 1754 Benedykt XIV ogłosił go doktorem Kościoła.
(www.brewiarz.pl)